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本作は，大迫力の戦闘シーンがEVAファンから好評を博したPlayStation 2版に，追加キャラクターや，アドホック通信機能を使用した対戦モードなど，PSP版ならではの新要素を追加したもの。
追加キャラクターとして，新劇場版カラーの初号機，零号機が追加されるほか，リリスも参戦。リリスの超必殺技では，あの“巨大綾波”が出現！ 見た目のインパクトはかなりのものだ。
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また，アドホック通信機能を使用した「ランブルモード」では，最大四人でのバトルが実現。プレイヤー2人対CPU2人，プレイヤー同士の2対2のチーム戦など，さまざまなバトル設定で楽しめる。
さらにPSP版ならではの新要素として，個性豊かな100種類ものミッションをこなしていく「ミッションモード」を搭載。やり込み度がアップし，一人プレイでもさらに楽しめるようになっている。
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アドベンチャーパートと戦闘パートを交互に繰り返して物語を進めていく「ストーリーモード」は，原作の名場面や名セリフをオリジナルキャストによるフルボイス仕様で再現。CPUを相手にコンボの練習などができる「プラクティスモード」や，次々と出現する敵をひたすら倒す勝ち抜きモード「エンドレスモード」も用意されている。
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